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关联与复杂电子材料物性、固体光学性质

样品制备与表征:我们感兴趣的材料体系主要是强关联电子系统和相关复杂量子材料,如铜氧化物和铁基高温超导体、各种新型尤其是非常规超导体、过渡金属氧(硫)化物、电荷密度波与自旋密度波材料、低载流子浓度半金属(semimetal)、重费米子金属与超导体、3D Dirac费米子体系等等。

由中科院物理研究所调入北京大学量子材料科学中心后,我们重新进行了样品合成、单晶生长与表征方面的建设,购置了多种晶体生长的专用炉子,建设了专用通风柜,手套箱,晶体切割、抛光设备,即将到位新的PPMS等物性表征设施。我们继续独立合成和生长感兴趣的材料与晶体。此外我们也与国内外其它课题组和实验室合作获得感兴趣样品。

精密光谱测量:凝聚态物质光谱测量是研究凝聚态物质电子结构、电荷激发与动力学的重要手段。

光谱物理基础:光学响应测量是物性研究的一重要实验手段 。对固体电子系统,光学响应探测的是电子吸收光子能量从初态到末(终)态的跃迁。初态一定是占据态,末态是准许跃迁的空态。对固体中的能带电子,初、末态可以是在同一个能带内,相应的跃迁称为带内跃迁,也可以是在不同能带,称为带间跃迁。由于末态必须是空态,发生带内跃迁的能带则必须跨越费米能,这样的能带电子称为传导(或自由)电子。从能量守恒的角度看,任意小的光子能量都可激发带内跃迁,但物理上还要考虑动量守恒条件。固体中的能带电子都具有色散,即电子能量与动量有关,称为色散关系。电子沿色散能带跨越费米能的跃迁一定附带有动量的变化,而光子(特别是能量很低的红外光子)的动量几乎为零,所以电子直接吸收光子能量还不能发生沿色散能带的带内跃迁,必须由杂质或其它玻色型集体激发(如声子)帮助转移电子动量的变化。所以一般说来,通过探测传导电子的光学响应,可以给出固体中电子与其它准粒子激发的相互作用即所谓电荷动力学信息。光学响应还可探测带间跃迁,所以能够提供固体电子结构的部分信息。考虑到光子近似的零动量,光学探测的带间跃迁主要是竖直的直接跃迁。当然也可能由杂质或声子等玻色型集体激发帮助发生具有动量转移的非竖直间接跃迁,但这种跃迁几率(强度)相对直接跃迁要弱得多。在研究能带结构和准粒子动力学方面,光学探测与角分辩光电子能谱(ARPES)有一定互补性。光学探测没有动量分辩信息 ,得到的是不同动量方向都贡献的总体行为,ARPES测量可提供动量依赖行为;光学探测的是从占据态到空态的跃迁,而ARPES测量的仅是费米能以上占据态的信息。 另外光谱测量除了提供电子激发的信息,还能探测其它任何能够和光耦合的集体激发如声子的响应。总之,固体光谱对认识材料的物理性质和背后的机理有重要作用。实验上测量的物理量通常是材料的反射率随入射光子能量的变化关系。通过Kramers-Kronig变换,人们可以得到材料的介电函数、光电导的实部和虚部。关于固体红外光谱物理基础 、傅立叶变换光谱仪和实验测量技术,参见我们写给《物理》杂志的介绍文章

我们在固体光谱测量方面已经建设了具有国际先进水平的实验室。实验室建设有多种频域和时域光谱测量系统,能够进行从太赫兹到紫外宽广能量区间的光谱测量。

1. 傅里叶变换与光栅光谱测量系统
实验室建设有Bruker 80v、Bruker 66v、Bruker 113v等多台傅立叶变换谱仪系统和其它光栅光谱仪系统,配有连续流恒温器,利用它们我们可测量不同温度下从远红外到紫外的光谱。多年前我们独立为Bruker公司早期的113v谱仪系统开发成功硅分光镜(长期无商用),在深远红外的信号强度较商用的Mylar分光镜有显著增强,使得我们利用工作在4.2K的Bolometer即可方便测量20-700 cm-1能量区间深远红外的反射率数据。我们也建设了强磁场下(split-coil magnet, 10 T at 4.2K)光反射谱测量设施,能够在磁场下获得深远红外区域高质量的反射率数据。我们还在开发高压下的光发射谱测量方法。


2. 泵浦探测与时域太赫兹光谱
这是利用超快激光进行的光谱测量技术。近30年来飞秒激光迅速发展,利用飞秒激光展开的测量技术也得到快速发展。飞秒激光在凝聚态物理研究中最典型的应用包括泵浦探测(pump-probe)和太赫兹时域光谱(Terahertz time domain spectroscopy)测量。泵浦探测是将超快激光经分束器后分成两束,一束功率较强作为泵浦光入射到样品,从平衡态激发准粒子到激发态;另一束经时间延迟后照射到样品同一区域,用来探测样品经过不同时间延迟后所激发载流子往平衡态的驰豫过程,测量反射率或透射率的变化(但通常是单一频率,不是一段光谱范围)。这种非平衡态驰豫过程的探测能够给出包含电子结构和载流子激发(如存在能隙)方面的诸多信息。近年来尤其在探测超导体和电荷密度波材料的集体激发模式(如amplitude mode)方面取得显著进展。

基于超快激光的时域太赫兹谱测量也利用了与上面泵浦探测的类似分束技术,但泵浦光主要是用于激发所谓的“半导体天线”或“光整流”方法产生太赫兹辐射脉冲,经过样品之后该太赫兹脉冲与另外一束经过时间延迟的探测光在探测器(晶体)相遇。在自由空间电光采样探测技术中,太赫兹脉冲的电场会在探测电光晶体中引起瞬间双折射,引起折射率椭球发生变化从而对探测光的偏振方向产生调制,通过记录由延迟线控制的不同时刻偏振状态的变化可以得到经过样品的时域电场强度变化,经傅立叶变换得到频域太赫兹光谱。该技术对平衡态通常使用的傅立叶变换光谱技术探测的能量范围进行了延伸,较为方便的实现更低能区的光谱测量,并且还可直接得到相位变化,因而不需要进行Kramers-Kronig变换来获得光学常数。

实验室建设利用两台35飞秒和100飞秒(光谱物理公司)的超快激光振荡器和放大器,建设了多套泵浦-探测和时域太赫兹测量系统。

3. 目前正在继续进行建设和发展的光谱测量技术:太赫兹泵浦-太赫兹探测、中红外激光泵浦-太赫兹时域光谱测量。

当前一个重要发展趋势则是把泵浦探测和太赫兹光谱两者进一步结合起来,实现泵浦激发之后的瞬态太赫兹光谱测量。对具有竞争序的关联电子系统,调节超快激光脉冲的能量选择性激发其中的某些模式,则有可能实现操控材料从一个有序态进入另外的有序态(即实现对不同量子态的操控)。

一般超快光谱实验使用的是钛宝石飞秒激光器,中心频率在800 nm(约1.5 eV),其能量可调范围不大,如果直接用这样的能量激发所研究材料系统,则激发的非平衡载流子处于太高能量,其向平衡态驰豫的过程非常复杂。目前的发展趋势是用非线性光学技术(差频)将脉冲激光的波长拓展到中远红外再进行泵浦,之后进行时域太赫兹谱学测量。但是获得中红外超快激光输出需要首先提升钛宝石激光单个脉冲的功率(再生放大,通常包括脉冲展宽、激光能量放大和脉冲压缩),在此基础上进行非线性光学的光参量放大。该方面研究正在成为目前凝聚态物理光谱研究重要的发展方向之一。在基于飞秒激光的泵浦探测和太赫兹时域光谱技术方面,我们在继续搭建太赫兹泵浦-太赫兹探测以及中红外(接近远红外)激光泵浦-时域太赫兹光谱探测实验系统。

 

 

 

 
 
Prof. Nan-Lin Wang'group,International Center for Quantum Materials, School of Physics, Peking University
No. 209 Chengfu Road, Haidian District, Beijing 100871, China
Tel: (010)62765081 (office), 62767371 (lab); email: nlwang@pku.edu.cn
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