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基于表面等离激元的纳米颗粒电催化反应成像的理论模拟

  “飞秒光物理和介观光学”基金委创新研究群体龚旗煌教授、古英副教授和博士研究生王珞珈与美国亚利桑那州立大学陶农建教授等合作完成的基于表面等离激元纳米颗粒电催化反应成像的论文于2012年8月26日发表在重要学术刊物 Nature Nanotechnology(Xiaonan Shan, Ismael Díez-Pérez, Luojia Wang, Peter Wiktor, Ying Gu, Lihua Zhang, Wei Wang, Jin Lu, Shaopeng Wang, Qihuang Gong, Jinghong Li and Nongjian Tao, Imaging the electrocatalytic activity of single nanoparticles, doi:10.1038/nnano.2012.134 http://www.nature.com/doifinder/10.1038/nnano.2012.134)。群体成员的主要贡献是对基于表面等离激元的纳米颗粒电催化反应成像过程进行了系统的理论模拟和分析,为实验结论提供了强有力的支持。古英副教授为共同通讯作者,本工作合作者还包括西班牙巴塞罗那大学IBEC和清华大学的研究人员。

  金属纳米颗粒的电催化性能依赖于它们的数量、大小、形状和组成,对其进行准确的表征要求探测技术能够直接对单纳米颗粒进行测量。有别于测量大量颗粒平均电催化反应电流的传统技术,陶教授及其合作者研究的基于表面等离激元的电化学电流成像(P-ECi)技术可以快速、非侵入式成像并量化大面积电极表面的单铂金纳米颗粒或者纳米颗粒阵列,使其特别适合于快速筛选不同条件下制备的纳米颗粒催化剂。P-ECi技术还可以测量单铂金颗粒的循环伏安曲线。

  实验测量的结果与利用有限元计算软件COMSOL模拟的理论模型符合的很好。数值模拟给出了铂金纳米颗粒对电极表面传播的表面等离激元模式的散射,证实了单纳米颗粒成像的实验结果(图一a,b,d,e)。改变模型中纳米颗粒附近的折射率,可以模拟电催化反应成像(图一 c,f)。电催化反应发生引起颗粒附近的氢分子浓度增加,环境折射率减小,使其可以通过散射信号的变化进行监控。

  通过将表面等离激元光学应用于生物化学探测,陶教授及其合作者获得了可同时进行高通量筛选和单颗粒水平探测的新技术。

  研究工作得到国家自然科学基金委“创新研究群体”项目等的资助。

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