城市气溶胶相态垂直分布的激光雷达遥感

大气气溶胶，即大气中的悬浮颗粒物。通常所说的PM10（粒径小于10微米，可吸入颗粒物）或者PM2.5（粒径小于2.5微米，可入肺细粒子）是大气气溶胶的重要组成部分。从生成来源上看，大气气溶胶分为一次气溶胶（Primary Aerosols）和二次气溶胶（Secondary Aerosols）。一次气溶胶指自然界或人类活动直接排放的气溶胶粒子；二次气溶胶指通过大气中的物理、化学过程新生成的气溶胶粒子。在大气污染过程中，汽车尾气以及人类其他燃烧过程中产生的氮氧化物、煤炭等含硫燃料燃烧产生的二氧化硫等气体通过参与这些复杂的过程产生二次气溶胶，即“气-粒”转化过程。二次气溶胶是重度霾过程的气溶胶污染物的重要来源。

大气气溶胶以固态、半固态或者液态几种形式的相态而存在，其相态与上述大气中的化学过程有着紧密的联系。气溶胶粒子可以作为大气化学反应的“容器”，在气溶胶表面或内部进行与二次气溶胶生成有关的化学反应。气相分子在不同相态的颗粒物中的传输速率差别很大，固态气溶胶几乎只有表面能发生气相化学反应，而液态气溶胶在颗粒内部也能发生化学反应。因此化学反应加速与液态气溶胶表面积和体积的增大会形成正反馈过程，在液态气溶胶上发生的异相化学反应生成二次气溶胶，对雾霾过程中颗粒物爆发性增长有重要的贡献。因此，对城市气溶胶在边界层内以什么相态存在的空间分布的探测，是研究二次气溶胶生成、演化和扩散所迫切需要的一项技术，对于理解雾霾形成的机理有着重要的意义。

气溶胶的相态与颗粒物的化学组分和环境的相对湿度有关。目前对于颗粒物相态的测量，通常仅限于地面采样观测，缺少垂直空间方向上颗粒物相态的探测手段。在颗粒物浓度相对较高的大气边界层内，垂直方向上相对湿度往往有很大的变化，气溶胶的相态也一定存在很大差异。

北京大学物理学院大气与海洋科学系李成才副教授研究组与北京大学环境科学与工程学院朱彤教授研究组、吴志军研究员研究组共同合作，提出了一种新的利用偏振激光雷达获得气溶胶粒子相态垂直廓线的方法。气溶胶粒子对入射电磁波的散射过程，会造成散射光偏振特性的改变，如果利用线偏振光照射，散射光的偏振度相对于入射光会减小，这种改变称为气溶胶的退偏振能力。利用激光雷达观测的大气退偏振比可以对气溶胶粒子进行分类，例如非球形的冰晶和沙尘具有较大的退偏振比，而近于球形的城市气溶胶细粒子具有较小的退偏振比，区分沙尘与城市细粒子气溶胶的观测技术在国内外已经比较成熟，通常也是激光雷达业务观测的一项主要内容。但是把类似的观测进一步应用于区分城市气溶胶细粒子的特性，国际上尚没有相应的研究结果。通常来说，固态颗粒物形状不规则，而液态颗粒物更趋近于球型，不同相态的粒子退偏振能力存在差异。结合激光雷达垂直观测以及地面颗粒物相态仪的测量，研究组发现，激光雷达观测的城市气溶胶细粒子后向散射退偏振比与气溶胶粒子的弹跳率（与相态相关）具有很好的关系，从而建立了利用气溶胶粒子后向散射退偏振比反演气溶胶相态的参数化方案，并在国际上首次实现了长时间实时连续的气溶胶相态垂直廓线的探测。

该研究成果已在线发表在美国化学学会（ACS）主办的环境与生态领域国际顶级期刊Environmental Science & Technology Letters（2018 IF=6.934）上。大气与海洋科学系博士研究生檀望舒为论文第一作者，通讯作者为李成才副教授。北京大学为唯一通讯作者单位。论文评审人之一对论文成果基于高度评价：“......to my knowledge, it is the first time in field studies. Particle phase states have been a hot topic because they can potentially influence the rates of gas-particle partitioning and multiphase reactions. I think this is a timely paper on this topic. The use of lidar depolarization to detect the particle phase states is novel”。

论文信息：

Tan, W.; Li, C.*; Liu, Y.; Meng, X.; Wu, Z.; Kang, L; Zhu, T., Potential of polarization lidar to profile the urban aerosol phase state during haze episodes. Environ. Sci. Technol. Lett. 2019, 10.1021/acs.estlett.9b00695.

论文全文地址:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.estlett.9b00695 ，相关研究得到科技部、国家自然科学基金课题资助。