关联导致的金属—绝缘体相变(MIT)是凝聚态物理中的一个重要现象。通常在关联导致的金属—绝缘体相变附近,电荷、自旋、轨道、晶格等多个自由度相互竞争,衍生出多种奇特的物理现象。二维材料因为结构简单,易于调控,使其不仅具有广泛的应用前景,也为探索基础物理现象提供了理想的平台。但通常因为二维材料的关联性较弱,所以在对二维材料很长时间的研究过程中,关联性一直不是研究焦点。近年来,研究者发现可以利用异质结或者结构加工的方式显著增强二维材料的关联性,从而在二维材料或界面中诱导出金属—绝缘体相变。这使得关联二维材料迅速成为了凝聚态物理研究的焦点之一,由此在研究中发现了很多有趣的体系,例如LaAlO3/SrTiO3界面和转角双层石墨烯等。
近日,北京大学物理学院量子材料科学中心张焱课题组利用北京大学自主搭建的高分辨角分辨光电子能谱(ARPES)和上海同步辐射光源BL03U光束线,使用高精度的原位表面碱金属掺杂技术,在二维过渡金属二硫族化合物2H-MoTe2中,发现了表面掺杂诱导的奇异的金属—绝缘体相变,并绘制出其复杂的相图。研究显示这一金属绝缘体相变和关联性有关,其可能来自于表面增强的电声子作用以及极化子的局域化。该项工作以“Metal-Insulator Transition and Emergent Gapped Phase in the Surface-Doped 2D Semiconductor 2H-MoTe2”为题,于2021年03月12 日发表于《物理评论快报》(Physical Review Letters)上 【Phys. Rev. Lett. 126, 106602 (2021) 】。量子材料科学中心的张焱研究员是文章的通讯作者,博士研究生韩婷婷为文章的第一作者。
图1: (a)碱金属表面掺杂示意图。 (b) 2H-MoTe2 导带能带随碱金属掺杂的演化过程。
图2:(a)实验中获得的2H-MoTe2表面的复杂相图。(b)和(c)谱学中观测到复制带,显示出存在强的电声子耦合。
张焱课题组研究人员利用在样品表面原位沉积碱金属的方法, 在2H-MoTe2的表层和体层之间构造了一个结构单元层厚度的金属—半导体界面【图1(a)】。通常在半导体材料中,载流子会填充进导带。随着掺杂浓度的增加,导带逐渐下沉。而在2H-MoTe2表面,研究人员通过ARPES测量发现,其电子结构随着掺杂发生了金属态—能隙态—绝缘态—差金属态的转变【图1(b)】。这一复杂的异常的电子结构转变无法用简单的化学势改变或表面退化等原因来解释,显示了其可能来自于关联效应。
进一步研究发现,2H-MoTe2表面的相图非常复杂 【图2(a)】,和其他关联导致的金属绝缘体相变材料类似。同时,更细致的能谱分析观察到了多条复制带的存在【图2(b)】。这通常表明表面存在很强的电声子相互作用。结合所观察到的谱重转移和色散演化,研究人员认为电声子相互作用在2H-MoTe2表面被显著增强。电子和声子耦合形成了极化子,并在杂质散射和缺陷散射的作用下,发生极化子的安德森局域化,导致了金属—绝缘体相变的发生。
该工作展示了在简单二维半导体表面发生的复杂金属—绝缘体相变和其相变边界的临界行为。这一发现,一方面表明碱金属表面掺杂所构建的金属半导体界面可以有效地增强二维材料中的相互作用,为在简单二维材料中实现关联现象提供了一种有效的实验方法;另一方面,在2H-MoTe2中发现的复杂的金属绝缘体相变也为在二维材料中寻找极化子绝缘体、延展极化子相和高温超导等奇异电子相提供了可能的平台。该项研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划的支持。