铁电材料因其自发对称性破缺引起的非易失性和可切换电极化而引人注目。我们基于第一性原理计算，揭示了具有与黑磷相似的褶皱晶格结构的二维单元素五族材料中的自发电极化和铁电性且压电系数非常反常，其中轨道相互作用和孤对电子激活铁电性机制起着关键作用，并构建了一个通用模型来理解和搜索可能的二维铁电和反铁电体系，阐明了180°带电畴界稳定性的物理起源。进一步利用轨道相互作用，在一类层状铁电体系中证实了载流子掺杂增强极化的反常现象，并首次在二维层状反铁磁体系中实现了对自旋相位而非角动量的操控。在最新的研究中，理论预言了层间轨道能级劈裂差异导致的二维多铁金属体系并被实验部分证实。这些原理为下一代铁性量子器件发展提供了新思路。