近日，北京大学物理学院现代光学研究所、人工微结构和介观物理全国重点实验室“极端光学团队”许秀来教授与龚旗煌院士团队，联合中国科学院物理研究所光物理重点实验室王灿研究员、金奎娟院士，成功设计并制备出具有拓扑特性的非局域等离激元超表面，利用非局域模式长程有序的特性，在实验上实现了鲁棒的Purcell增益效应，解决了传统等离激元局域模式对结构误差敏感的问题，为非局域等离激元超表面和拓扑光子学在有源光量子器件中的应用提供了基础。该成果以“非局域等离激元超表面对CsPbI3量子点的鲁棒Purcell增益效应”（Robust Purcell Effect of CsPbI3 Quantum Dots Using Nonlocal Plasmonic Metasurfaces）为题，于2025年6月20日在线发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters），并得到杂志编辑的推荐(Editors' Suggestion)。

基于量子光源和微纳光腔的光量子器件能够在量子尺度下调控光与物质的相互作用，从而为单光子源、微纳激光器以及高精度量子传感器等光量子器件的应用奠定了基础。光量子器件的发展一方面需要具有高发光效率和高量子产率的量子光源，近年来钙钛矿量子点已经在室温下展现出这些优异的特性。另一方面，低光子损耗、小模式体积、多调控自由度的微纳光腔是实现多功能器件的关键。等离激元纳腔能够在亚波长尺度对光子进行精细调控，而包含周期性等离激元纳腔的等离激元超表面则进一步提高了光场的可控性，目前已被广泛应用于无球差透镜、矢量光场调制器等新型功能光学器件。

图1 等离激元超表面的拓扑带隙和鲁棒共振能量。（a）等离激元纳腔的局域和非局域模式。（b）等离激元超表面结构，a是晶格常数。（c）小晶格常数超表面的能带。由于光子晶体能带和等离激元模式发生了强耦合，导致拓扑光子带隙被打开，出现反交叉现象。（d）等离激元模式的共振能量随结构参数的变化。与单个等离激元纳腔（虚线）相比，超表面的非局域模式（橙色实线）具有鲁棒的共振能量。

然而迄今为止，有源等离激元超表面的研究主要集中于如图1（a）所示的局域模式，这种高度局域化的模式对结构误差非常敏感，共振能量不稳定，品质因子较低，限制了其在光量子器件中的应用。为了解决该问题，许秀来教授与龚旗煌院士团队提出了优化方案，并成功制备了对结构参数变化不敏感的非局域等离激元超表面。图1（a）展示的非局域模式可以与相邻的微纳结构耦合，因此通过设计如图1（b）所示的超表面，即由周期排列的等离激元纳腔所组成的光子晶体阵列，得到了周期单元之间互相耦合且长程有序的非局域模式。通过调控超表面的周期，其计算结果表明光子晶体能带和等离激元模式在小周期下发生了强耦合，并打开了如图1（c）所示的拓扑光子带隙。同时如图1（d）所示，在超表面中结构参数变化引起的耦合强度变化补偿了其对单个等离激元纳腔的影响，从而导致非局域模式的共振能量对结构误差不敏感，可以与量子光源实现鲁棒的能量共振。

图2 等离激元超表面的边缘态。（a）由于具备拓扑光子带隙，FDTD模拟结果显示该等离激元超表面具有边缘态。（b）光发射电子显微镜（PEEM）观测到的边缘态。

为了验证图1中展示的拓扑带隙，团队计算了拓扑带隙引起的等离激元超表面的拓扑边缘态，图2（a）是边缘态的FDTD模拟结果。并进一步通过光发射电子显微镜（PEEM）的测试，在实验中观测到了如图2（b）所示的拓扑边缘态，证实了拓扑带隙的存在以及光子晶体能带和等离激元模式的强耦合。

图3 等离激元超表面对CsPbI3量子点的鲁棒增益。（a）超表面-量子点耦合器件的示意图，荧光光谱（实线为超表面结果，虚线为衬底结果）以及荧光强度增益随结构大小参数的变化。（b）角分辨光谱（实心点为超表面结果，空心点为衬底结果）以及偏振度随结构参数的变化。（c）时间分辨光谱（实线为超表面结果，虚线为衬底结果）以及Purcell增益系数随结构参数的变化。可以看到荧光强度、偏振度和辐射速率的增益均具备鲁棒性。

由非局域模式实现的鲁棒共振和增益效应也在实验中得到了验证。如图3（a）所示，通过制备CsPbI3量子点与超表面的耦合器件，利用非局域模式对结构参数不敏感的特性，使量子点和超表面之间始终保持能量共振，从而实现了鲁棒的、约1.5倍的荧光强度增益。由于非局域模式的偏振沿y方向，因此会增益y偏振的量子点荧光发光。如图3（b）所示，偏振角分辨光谱的表征结果与该预测符合一致，由于y偏振发光被增益，等离激元超表面上的量子点发光（实心数据点）展现出鲁棒的y方向偏振，偏振度约为35%。与之相比，衬底上的量子点发光（空心数据点）没有明显的偏振方向。此外，研究团队还通过时间分辨光谱表征了Purcell增益效应，如图3（c）所示。衬底上的量子点发光（虚线）展现出单指数衰减的特征，而等离激元超表面上的量子点发光（实线）则是双指数衰减，其中慢寿命对应于没有被增益的量子点（空间、偏振与非局域模式不匹配），快寿命对应于被增益的量子点。辐射速率的增益系数约为4且对结构参数变化具备鲁棒性。图3中的实验结果从荧光强度、偏振度、辐射速率这三个方面证实了等离激元超表面的非局域模式对CsPbI3量子点的鲁棒Purcell增益。等离激元超表面的非局域模式及其与钙钛矿量子点的鲁棒Purcell效应，充分展示了非局域等离激元超表面在有源光量子器件中的应用潜力，也为拓扑光子学的研究开辟了新的路径。

中国科学院物理研究所2021级博士生袁毓为论文第一作者，钱琛江特聘研究员为论文共同第一作者，北京大学许秀来教授和中国科学院物理研究所王灿研究员为共同通讯作者。主要合作者还包括中国科学院物理研究所金奎娟院士、中国科学技术大学姚宏斌教授、北京大学胡小永教授等。上述研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划的支持。

论文原文链接：

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/gt4z-gwdw